创新点：西安交大研究人员基于非线性光学理论对双层铁电材料In2Se3的光致磁注入过程进行了理论计算研究。结果表明，不同的铁电极化堆叠可以显著调控材料的电子结构，从而控制材料中的光磁响应。该研究为在铁电范德华材料中进行能隙工程调控，进而探究其自旋电子学、轨道电子学、非线性光学之间的相互关系提供了一定的理论基础。
关键词：非线性光学，自旋/轨道电子学，磁性注入，二维铁电
磁的产生和控制是实现快速数据处理与存储器件的关键之一，在信息技术领域应用前景显著。为了在非磁材料进行磁注入和磁调控，人们可以在材料中施加电场，通过打破其空间对称性，引入自旋极化来获得自旋注入和积累。这一过程最早由Edelstein等人揭示，通常称为Edelstein效应。然而该过程对材料的导电性和对称性均有一定的要求，它仅能发生在具有中心对称破缺的金属体系中。
众所周知，光场中具有交变的电场，因此光场照射也可以获得瞬时的自旋注入和积累。这一过程可以由二次非线性过程来刻画（非线性Edelstein效应，NLE），它可以克服上述局限性，并在本征半导体/绝缘体中发生，且不需要体系的中心对称破缺。西安交通大学材料学院材料创新设计中心（CAID）周健教授课题组利用非线性光学响应理论和第一性原理计算，揭示了二维铁电In2Se3双层结构中铁电层序调制的电子结构及其光致磁化效应。In2Se3是一种具有面内极化（Pin）和面外极化(Pout)相互锁定的二维铁电材料。他们研究了两层In2Se3堆叠时的六种不同极化排列，利用简单的模型预言其电子能带结构的显著变化（带隙从0.05 eV到1.3 eV）。在此基础上，他们计算研究了光致NLE磁矩，这一磁矩由自旋和轨道角动量同时贡献。结果表明，轨道贡献的磁矩可以占据主导地位或与自旋贡献相当，揭示了在这一类材料中轨道磁矩的重要性。另外，他们还指出，这种NLE过程可以用于测量和验证中心对称体系中的“隐藏自旋极化”（HSP），这是由于NLE过程是由HSP和“隐藏贝里曲率”同时贡献的，为在实验上验证HSP提供了新的途径。相比于传统的电学方法，光场可以有效地避免与样品的直接接触，减少杂质的引入，降低对样品的破坏，是一种更安全、无损的方案。同时，它也可以避免常规磁注入过程中的材料生长、异质结构建等复杂过程。
这一工作近期发表在Advanced Optical Materials（DOI: 10.1002/adom.202200428）上，第一作者为周健教授课题组的硕士研究生孙燕，课题组的穆星池和薛倩倩也参与了讨论和数据分析。该研究得到国家自然科学基金青年/面上项目的支持，第一性原理计算是在西安交通大学校级高算平台上进行的。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adom.202200428
